近日,大連化物所化學(xué)動力學(xué)研究室超快時間分辨光譜與動力學(xué)研究組(1110組)金盛燁研究員、田文明研究員團(tuán)隊在壓力調(diào)控二維鈣鈦礦激子輸運(yùn)研究中取得新進(jìn)展。團(tuán)隊利用壓力調(diào)控的方法,成功抑制了<110>型二維鈣鈦礦(API)PbBr4中自由激子(FEs)到自陷激子(STEs)的轉(zhuǎn)變,并實(shí)現(xiàn)二維鈣鈦礦紫外光電響應(yīng)提升5000倍。
二維鈣鈦礦材料因其出色的光電特性在光伏、發(fā)光顯示、光電探測等領(lǐng)域展示了廣闊的應(yīng)用前景,但其較大的層間距阻礙了載流子的有效輸運(yùn),在一定程度上限制了其應(yīng)用。<110>型二維鈣鈦礦由于其波紋狀的無機(jī)層結(jié)構(gòu)而具有更緊湊的層間距,有助于提升載流子輸運(yùn)性能。然而,其八面體傾斜的結(jié)構(gòu)更容易產(chǎn)生強(qiáng)電子-聲子耦合,導(dǎo)致形成STEs,不利于載流子輸運(yùn)。
本工作中,研究團(tuán)隊通過原位X射線衍射(XRD)、熒光動力學(xué)成像等技術(shù),研究了不同壓力下(API)PbBr4晶體的結(jié)構(gòu)、發(fā)光、載流子輸運(yùn)性能等。
結(jié)果表明,隨著壓力增加,(API)PbBr4晶體表現(xiàn)出各向異性的壓縮特性,并在2.7 GPa壓力下,該晶體發(fā)生等結(jié)構(gòu)相變,F(xiàn)Es強(qiáng)度與遷移率均達(dá)到最大。由于(API)PbBr4晶體無機(jī)層的波紋結(jié)構(gòu),其無機(jī)平面內(nèi)的遷移率具有各向異性,最大與最小激子遷移率分別為93.6cm2V-1s-1和18.8cm2V-1s-1。
基于高遷移率,團(tuán)隊測試了(API)PbBr4晶體對于375nm紫外光下的光電流,結(jié)果表明,其對于紫外光的響應(yīng)度提升了4個數(shù)量級,體現(xiàn)了該晶體作為紫外光電探測器的潛在應(yīng)用前景。該工作為二維鈣鈦礦的光電特性調(diào)控提供了新思路,展示了其在制造高效光電器件方面的潛在應(yīng)用。
相關(guān)研究成果以“Enhanced UV Light Responsivity in <110>-Oriented 2D Perovskites Realized by Pressure-induced Ultrafast Exciton Transport”為題,發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie-International Edition)上。
該工作的共同第一作者為大連化物所1110組博士后尹延峰、博士研究生閆憲昌,上述工作得到了國家自然科學(xué)基金、遼寧省興遼英才計劃青年拔尖人才、中國科學(xué)院基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊等項目的支持。(來源:大連化物所化學(xué))
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